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构建FeN4/石墨氮原子界面,在一个广阔的潜在窗口上进行高效的电化学CO2还原( Constructing FeN4/graphitic nitrogen atomic interface for high-efficiency electrochemical CO2 reduction over a broad potential window )
C Liu Y Wu K Sun J Fang Y Li
原子分散的Fe-N-C催化剂在CO2-CO转化中表现出了很好的性能,但CO的高选择性只能在很窄的电位范围内实现,不能很好地满足后续CO二聚或加氢的要求。在此,我们提出了一种氢热裂解蚀刻策略来精确操作Fe-N-C催化剂中的非配位N掺杂物。结果表明,在0.3~0.8V范围内,催化剂的CO法拉第效率(FECO)大于90%(特别是0.6V时,FECO大于97%)。原位ATR-SEIRAS和第一性原理计算进一步揭示了该策略不仅可以抑制寄生H2的生成,而且还可以借助在“FeN4/石墨N”的“原子界面”上共吸附的H2O促进CO2的活化和质子化。
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