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环境压力下过渡金属/Mo2C催化剂增强氨合成的强界面电子相互作用:速率测定步骤的移动( Strong Interfacial Electronic Interaction in Transition Metal/Mo2C Catalyst for Enhanced Ammonia Synthesis at Ambient Pressure: Shift of the Rate Determining Step )
PK Roy S Kumar Mars−van Krevelen mechanism Langmuir−Hinshelwood electron metal−support interaction rate-determining step ammonia synthesis
氮分子在催化剂表面的解离常被视为氨合成反应的限制步骤。在此，我们用过渡金属（Fe和Co）修饰碳化钼，成功地将决定速率的步骤从氮分子的解离转移到催化剂表面-NHx物种的形成，这是很少有催化剂能做到的。这些催化剂在常压下具有稳定的氨合成性能。在520°C和1bar条件下,Mo2C,Fe/Mo2C和Co/Mo2C的比活度分别为8.58、9.78和11.73微摩尔H^(-1)m^(-2)。Co/Mo2C具有较强的给电子解离氮分子的能力。XPS结果表明，碳化物相中的钼与过渡金属之间存在强烈的相互作用，表明电子从过渡金属向钼原子的优先迁移。这种界面现象类似于电子与金属载体的相互作用。重要的是，氢的有序度是正的，这表明催化剂表面没有受到氢的毒害。此外，对废催化剂的表征表明，催化剂表面存在吡啶和石墨C-N键，这表明Langmuir-Hinshelwood和Mars-van Krevelen两种机理可以共存并同时促进氨的生成。
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