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新出现的(002)面暴露和铜掺入过氧一硫酸盐活化抗生素降解的六方Mo 2c纳米片( Emerging Hexagonal Mo 2 C Nanosheet with (002) Facet Exposure and Cu Incorporation for Peroxymonosulfate Activation Toward Antibiotic Degradation )
L Yang H Chen F Jia W Peng S Song DFT calculation peroxymonosulfate activation antibiotic removal hexagonal Mo2C Cu incorporation
高级氧化反应(AOP)需要具有特殊暴露活性面和多价元素协同作用的催化剂。本文采用一步焙烧的方法,制备了一种具有活性(002)小面的铜掺杂Mo2C,以激活过氧化单硫酸盐(PMS)降解抗生素。结合多价Cu-Mo协同作用和Cu络合作用,将Cu结合到Mo2C表面,通过PMS活化进一步增强其对抗生素的去除。扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)测试表明,六方纳米片中Cu-Mo2C含量为5%,Cu均匀分散在六方纳米片表面。5%Cu-Mo2C具有良好的PMS活性,能在20min内完全降解四环素(TC),比纯Mo2C、经典Fe2O3和Co3O4以及5%Cu-Mo2C的Fenton反应的降解率提高至少20倍。结果表明,电导率的提高、多价Cu-Mo协同作用以及活性自由基的生成增加是导致SO4->OH>O2--的主要原因。结合密度泛函理论(DFT)的表面化学分析证实,Cu2+/Cu+和Mo6+/Mo4+/Mo2+氧化还原循环都发生在Mo2C的(002)面上,这些循环控制了更多的自由电子,是促进PMS活化的主要原因。同时,系统的条件实验表明,5%Cu-Mo2C在较宽的pH值和温度、各种天然污染水体和共存离子以及长时间循环使用条件下,均表现出极好的催化作用。此外,所制备的催化剂对医药、印染、选矿废水等各种有机废水的降解具有良好的适应性。考虑到其良好的性能、稳定性和适用性,5%Cu-Mo2C有望成为PMS在环境修复中大规模实际应用的候选材料。
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