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原始、金属离子和金属簇修饰的共轭三嗪框架作为析氢反应的电催化剂( Pristine, metal ion and metal cluster modified conjugated triazine frameworks as electrocatalysts for hydrogen evolution reaction )
B Zhang Y Zhang M Hou W Wang S Hu W Cen X Cao S Qiao BH Han
二维共价三嗪骨架(2D-CTFS)是一种富氮的共轭多孔聚合物，其高孔隙率、可调的电子性质和丰富的活性位有利于电化学拆分水。本文合成了两种不同孔径的晶体2D-CTF，即单孔BPY-CTF和异孔DCP-CTF。通过多孔结构的约束效应，将金属离子（铜、钴、镍、钯、铂）及其相应的纳米金属团簇作为催化活性中心插入到块体CTFs中，以提高其拆分水的催化活性。合成的CTFs、CTF-M2+和CTF@MC在酸性溶液中作为HER催化剂进行了评价。DCP-CTF-Pt2+具有显著的电催化性能，其过电位为46 mV,Tafel斜率为30.2 mV dec-1,与市售的20%Pt/C相当。利用Vienna从头算模拟软件(VASP)和投影增广波法对DCP-CTF-Pt2+的电催化活性进行了第一性原理计算，结果表明DCP-CTF-Pt2+具有良好的催化活性，这是由于DCP-CTF-Pt2+的内在孔隙率和相邻双N锚点的协同作用，使其催化动力学和稳定性大大提高。
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