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不同镍促进MoS2边缘位点催化喹啉加氢脱氮机理的DFT研究:活性相形态的影响( DFT Insights into the Hydrodenitrogenation Mechanism of Quinoline Catalyzed by Different Ni-promoted MoS2 Edge Sites: Effect of the Active Phase Morphology )
P Zheng C Xiao S Song A Duan C Xu
用密度泛函理论研究了喹啉在不同Ni促进的MoS2边缘上的加氢脱氮(HDN)机理。在计算的基础上,系统地探索了加氢和开环反应途径,并详细讨论了不同活性位点的构效关系。在加氢反应过程中,100%Ni促进的M边和50%Ni促进的S边分别有利于5,6,7,8-四氢喹啉和1,2,3,4-四氢喹啉的生成。此外,100%Ni促进的M边比50%Ni促进的S边更有利于十氢喹啉的生成。脱氮反应步骤中,100%Ni促进的M边有利于邻丙基苯胺和2-丙基环己胺的生成,50%Ni促进的S边只有利于2-丙基环己胺的生成。因此,可以得出结论:加氢衍生物和脱氮产物都表现出强烈的活性相形貌依赖性,这意味着在一个催化HDN循环中可以涉及多个活性位点。
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