具有SiO2涂层的稳定Fe3O4亚微球在碱性条件下的异相Fenton-like反应( Stable Fe3O4 submicrospheres with SiO2 coating for heterogeneous Fenton-like reaction at alkaline condition )

H Cai X Li D Ma Q Feng F Lu

在传统的Fenton法中，HO的高效生成严重依赖于酸性环境，在碱性pH值下铁离子会沉淀形成大量有害的含铁污泥。为实现碱性条件下稳定的非均相类Fenton催化降解,以水玻璃为硅源,通过超声辅助合成了包覆SiO2的Fe3O4亚微球。将所得的Fe3O4@SiO2微球作为催化剂用于盐酸四环素(TC)的类Fenton降解。Fe3O4@SiO2亚微球在较高的pH值(pH=11)下表现出较好的催化活性,对TC的降解效率为Ca。连续运行10次后80%。催化降解TC的动力学符合二级动力学模型。Fe3O4@SiO2亚微球在pH值为11时的反应速率常数(k)是pH值为3时的7.69倍。反应物种清除实验表明,在pH3和pH11条件下,羟自由基(HO)和超氧自由基(O2)对TC的类Fenton降解起主导作用。利用高效液相色谱-质谱联用技术（HPLC-MS）对中间体进行鉴定,提出了TC可能的类Fenton降解途径,包括甲基、N-二甲基、羟基的裂解、开环反应等。在优化的工艺条件下，TC的去除率接近91.5%，总有机碳(TOC)的去除率约为41.4%。总之，Fe3O4@SiO2亚微球具有独特的表面酸性和丰富的Si-OH键，在超声-Fenton类体系中表现出良好的分散性、催化活性、耐碱性和良好的可回收性。

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