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扩大πヽonjugation钴卟啉的高活性和选择性二氧化碳电解还原( Enlarging the πヽonjugation of cobalt porphyrin for highly active and selective CO2 electroreduction )
X Wang S Dou L Sun S Xi HJ Fan CO2 reduction reaction molecular electrocatalyst Metalloporphyrin π-conjugation
多相分子催化剂作为二氧化碳还原反应(CO2RR)电催化剂引起了相当大的关注。分子催化剂中共轭配体的分子电子系统可能对活性的测定起重要作用。本工作通过在卟啉配体上添加更多的芳香取代基来扩大配位，改变了的电子自控体系赋予了5,10,15,20-四（4-吡啶基）苯基）卟啉Co(II)高的Co生成效率(~95%)和高的转换频率(-0.6V对RHE时为2.1s-1)。密度泛函理论计算进一步表明,电催化性能的提高主要是由于（Co,orphyrin O2）中间体HOMO中Co轨道和CO2轨道所占的比例较高,从而促进了CO2的活化。这一工作有力地证明了共轭微扰对CO2RR的增强是有效的。
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