使用环境碳和碳电导测量测定一次燃烧源有机碳与元素碳(OC/EC)的比率:二次碳电导-碳电导相关最小化法( Determination of primary combustion source organic carbon-to-elemental carbon (OC/EC) ratio using ambient OC and EC measurements: secondary OC-EC correlation minimization method )

C Wu JZ Yu

元素碳(EC)作为一种示踪剂被广泛地用于跟踪共排放的原生有机碳(OC)的部分，进而通过对EC和OC的环境观测来估算次生有机碳(SOC)。这种EC示踪方法的关键是确定一个合适的OC/EC比值，该比值代表观测地点的一次燃烧排放源（即（OC/EC）pri）。传统的方法包括在最低（OC/EC）比率数据的固定百分位数（通常为5-20%）内对OC与EC进行回归，或者依赖于光化学活性低且以本地排放为主的采样日的子集。这些方法的缺点根源于其经验性，即在选择用于确定（OC/EC）原始汇率的数据子集时缺乏明确的定量标准。我们在这里研究了一种方法，通过计算（OC/EC）pri和SOC的假设集合，然后寻求SOC和EC之间的相关系数(R2)的最小值来导出（OC/EC）pri。如果EC和SOC的变化是独立的，并且（OC/EC）pri在研究期间相对恒定，则产生最小R2（SOC,EC）的假设（OC/EC）pri代表实际（OC/EC）pri比率。这种最小R平方(MRS)方法对（OC/EC）pri的计算有一个明确的定量准则。本文利用数值模拟数据对MRS法估计SOC的准确性进行了评价,并与两种常用的方法：最小OC/EC（OC/ECmin）和OC/EC百分位数(OC/EC10%)进行了比较。对数正态分布的EC和OC浓度已知的SOC比例通过伪随机数发生器数值生成。考虑了三种情况，包括一个主源、两个独立的主源和两个相关的主源。MRS方法始终能得到最精确的SOC估计。OC/ECmin和OC/EC10%的无偏SOC估计仅在OC/EC分布的左尾与（OC/EC）pri分布的峰值对齐时才发生，这是偶然的而不是范数。相反，当测量不确定度较小时，MRS提供无偏SOC估计。MRS结果对测量不确定度的大小很敏感，但当测量不确定度在20%以内时，其偏差不超过23%。

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