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温和温度和压力下CO2选择性电氢化金属-氧杂化的开关( Switching of metal–oxygen hybridization for selective CO2 electrohydrogenation under mild temperature and pressure )
M Li B Hua LC Wang JD Sugar D Ding
人工碳固定有助于关闭人为碳循环。然而，将CO2大规模转化为选择性产品仍然是一个挑战。如果开发选择性电催化剂和集成装置，热-电化学耦合催化将为CO2转化为增值产品提供一种有吸引力的途径。在中温(400°C)CO2电解槽中，在低过电位和常压条件下，采用Ir-CeRia基催化剂选择性地生成CO或CH4的机理路线(>95%)。我们发现，通过控制Ir形态来调节Ir-O杂化可以改变催化剂表面的化学环境，使特定的过渡态稳定下来，从而在电催化过程中生成CO或CH4。通过实现CO2电加氢与低碳烷烃电脱氢的串联，进一步证明了这种先进的电解槽可以推广到不同碳资源的一步提质，显著提高了该工艺的技术经济可行性。耦合的热-电化学催化提供了一个吸引人的方法将CO2升级为增值产品。目前，在质子陶瓷CO2电解槽中的Ir-CeO2基催化剂通过调节Ir-O轨道杂化，可以选择性地生成CO或CH4。
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