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由ZIF-67合成的Co/Co6Mo6C@C纳米反应器用于高级醇的合成( Co/Co6Mo6C@C nanoreactors derived from ZIF-67 composite for higher alcohols synthesis )
F Li J Li K Wang M Ao S Liu
从合成气直接生产高级醇为将富含甲烷的原料转化为增值商品化学品提供了一条很有前途的途径。然而,由于长期存在的严重烧结问题、活性中心的低分散性以及CO解离和CO插入之间不可控的协同作用,该工艺的催化剂设计仍然是一个挑战。在此,我们展示了基于金属-有机骨架(MOF)基质的受限碳化的高活性高碳醇生产催化剂的成功开发。以钴基MOF为主体(ZIF-67)和钼基多金属氧酸盐为客体(H3PMo12O40)组成的化合物为原料,在氮气中碳化后得到了具有良好形貌和高孔隙率的Co/Co6Mo6C。在275°C、3.0MPa条件下,Co转化率为48%,C2+OH时空产率为99 mg/gcat.h。与文献相比,MOF开发的CO4.7[email保护]催化剂显示出良好的高级醇产率。Co/Co6Mo6C的平衡对所观察到的反应活性起着关键作用,其中Co对Co的解离和C-C链生长起作用,Co6Mo6C对Co的非解离和Co的插入起着高效的作用。在100 h的长期稳定性试验中,由于活性中心的均匀分散,所合成的催化剂也表现出了优异的稳定性,显示出很大的大规模应用潜力。
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