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熔融盐中甲烷热解制氢的Co-Mn催化剂( Co-Mn catalysts for H2 production via methane pyrolysis in molten salts )
CF Patzschke B Parkinson J Willis P Nandi K Hellgardt
甲烷熔盐热解制取天然气无CO2氢气是一条很有前途的途径。在850°C-1000°C熔融NaBr-KBr中，以La、Ni、Co和Mn为悬浮颗粒的催化剂的筛选过程中，发现Co-Mn混合催化剂具有热解条件稳定、反应速度快等优点，具有很好的应用前景。对采用胶体化学法制备的含Co-Mn纳米晶(8-9±1nm)的催化剂进行了深入的测试，考察了其在不同Co:Mn摩尔比、粒径和温度下的性能。在最小的催化剂粒径范围内，Co:Mn摩尔比从0增加到2,1000℃下CH4转化率从4.8%提高到10.4%。此外，我们观察到所有被测试的Co-Mn催化剂在Ca上具有稳定的性能。甲烷在1000°C下热解24小时，氢气的产物选择接近1。当贫钴颗粒结焦时，富钴颗粒的表面基本上保持无碳，并且发现增加钴含量会抑制载体与活性相之间的相互作用（如抑制CoAl2O4和MnAl2O4的生成）。本工作中提出的严格的催化剂测试程序使该领域能够进一步研究该过程中催化剂的使用，从颗粒悬浮液实验中获得的见解可以应用于工业规模过程中结构填料的设计。
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