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噻吩〣型双螺旋:具有SOMO〩OMO能级反转的自由基阳离子( Thiophene〣ased Double Helices: Radical Cations with SOMO〩OMO Energy Level Inversion )
A Rajca C Shu H Zhang S Zhang S Rajca
我们报道了相对持久的，开壳噻吩基双螺旋，自由基阳离子1+-TMS12和2+-TMS8。闭壳层中性双螺旋结构1-TMS12和2-TMS8的第一氧化电位E+/0≈+1.33V基本相同，对应于对其自由基阳离子的可逆氧化。以六氯化钨为氧化剂，在二氯甲烷(DCM)中生成自由基离子，E+/0≈+1.56V,EPR谱是一个相对尖锐的单重态峰，其g值异常低，为2.001-2.002,表明在仅由碳原子组成的π共轭体系上自旋密度完全离域。DFT计算证实了这些发现，因为在硫和硅原子上只发现了微不足道的自旋密度，而且自旋密度在单个四噻吩部分上是离域的。对于自由基离子1+-TMS12,单占据分子轨道(SOMO)的能级位于四个最高占据分子轨道（HOMOs）以下，表明SOMO-HOMO反转(SHI),从而违反Aufbau原理。在室温下，1+-TMS12的半衰期只有5分钟。2+-TMS8的EPR峰强度至少在2h内基本不变，但不显示SHI。
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