铈锆复合氧化物负载氧化钌催化甲醇选择氧化合成甲酸甲酯

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作者：scidown 发布时间：2021-05-29 15:55:27 文章标题：

文章作者：

陈文龙刘海超铈锆复合氧化物；负载RuOx催化剂；甲醇选择氧化；甲酸甲酯；

文章简述：

采用等容浸渍法,制备了t-ZrO2,m-ZrO2,CeO2和CexZr1-xO(x=0.05～0.8)负载RuOx催化剂,研究了载体对RuOx物种的结构及其催化甲醇选择氧化反应性能的影响.通过XRD,Raman,XPS和H2-TPR等手段对这些催化剂进行表征,发现当Ru表面密度为0.23～0.43Ru·nm^-2时,RuOx物种以高分散形式存在,该结构含有Ru=O键以及与载体之间的Ru-O-S(S表示载体阳离子)键,且其Ru 3d5/2结合能为281.6 e V.这些结果表明高分散RuOx物种以Ru O2-4结构形式存在.H2-TPR结果表明,CeO2和CexZr1-xO(x=0.05～0.8)载体相比于tZrO2和m-ZrO2载体具有更加优异的氧化还原性能.RuOx/CeO2催化甲醇选择氧化反应活性显著优于RuOx/t-ZrO2和RuOx/m-ZrO2催化剂.随Ce含量增加,RuOx/CexZr1-xO(x=0～1.0)催化反应活性逐渐增大,反映出氧化还原性载体能够促进高分散RuOx催化剂的活性.同时,甲酸甲酯产物的选择性也随之升高,反应温度为100℃时,在～20%甲醇转化率下,甲酸甲酯选择性可达81.5%.

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