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优化等离子体金属结构,提高金属-有机框架制氢效率( Optimizing plasmonic metal structure for improving the hydrogen production efficiency of metal-organic frameworks )
Wei Zhang Yang Wang Jian-Ping Guo Yu Yu Bo Liu
在金属-有机骨架(MOFs)上引入金(Au)纳米粒子的等离子金属是提高H2析出能力的有效途径,因为金粒子被激发后可以产生热电子,然后注入MOFs以抑制电荷的复合。金粒子通常具有两种极化模式,即横向极化和纵向极化。然而,这两种模式中哪一种更有效仍不清楚,也有待披露。本文提出了一种在不改变金棒宽度的情况下,通过逐渐减小金棒的长度来精细控制横向和纵向极化的策略,然后与MOF Pt@Mil-125/Au肖特基结相结合,构建Pt@Mil-125/Au肖特基结,以研究极化模式效应。结果表明,随着金棒长度从67 nm减小到38 nm,横向极化增大,电子空穴分离效率和H2生成活性显著提高。当Au呈球形时,横向极化效应达到最高水平,从而获得了最高的H2产率265.1μmol g-1 h,是67 nm Au棒的1.6倍。这种增强可以归因于横向极化引起的电子转移速率的显著加快,并由ESR分析证实。结果表明,横向偏振对热电子注入更有效,并强调Au球是在光催化过程中产生最大SPR效应的更合适的候选材料。
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