蓝色热激活延迟荧光发射器的螺旋施主设计策略( Spiral Donor Design Strategy for Blue Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitters )

W Li M Li W Li Z Xu SJ Su thermally activated delayed fluorescence nonadiabatic vibronic coupling spiral donor organic electronics organic light-emitting diodes

具有螺旋形施主的热激活延迟荧光(TADF)发射体在高水平、高效率的蓝色有机发光二极管（OLEDs）方面显示出巨大的潜力。然而，用于蓝色TADF发射器的螺旋供体的潜在设计策略仍不清楚。因此，研究人员在开发新的功能螺旋供体片段时经常进行“试错”工作，使其速度缓慢且效率低下。本文证明了螺旋施主和发光体之间的能级关系对靶材料的光致发光量子产率有显著影响。另外，通过模拟螺旋施主和相应的TADF发射体的三重态激发态的自旋密度分布以及三重态激发的TADF发射体的自然跃迁轨道，建立了一种能级关系的量子化学模拟方法。此外，这一系列分子中的空间位阻可以形成几乎不变的单重态(S1)几何构型，导致非辐射衰变减少和高的PLQY；而三重态(T1)中的适度给主受主（D-A）扭转可以诱导电荷转移三重态(3CT)和局域三重态(3LE)之间的强烈振动耦合，实现有效的反向体系间交叉(RISC)过程。此外，在高3LE态和电荷转移单重态(1CT)之间形成了电磁耦合，这可能会打开另一个RISC沟道。值得注意的是，通过优化的分子结构和能量排列，关键的TADF发射体DspiroS-TRZ获得了99.9%的PLQY，外量子效率(EQE)为38.4%，是迄今为止所报道的所有蓝色TADF发射体中最高的。

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