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線性半古典初始值表示法之適用範圍及其應用於吸收光譜之計算和電子轉移理論的探討
Hung-Hsuan Teh 線性半古典初始值表示法 吸收光譜 電子轉移理論 LSC-IVR absorption spectra Marcus theory
在本论文中，我们利用Meyer-Miller表象中的线性化半经典初值表象（LSC-IVR）对凝聚相和光谱中的动力学过程进行了理论研究。首先，我们将这种方法应用于Frenkel激子模型，通过比较布居数动力学和数值精确的准绝热路径积分结果来确定其适用区域。我们的计算表明，这种方法给出了正确的振荡频率，但不正确的平衡布居。此外，当激子能隙与截止频率相比较大时，退相干率得到了很好的描述。我们的结论是，所有与精确结果的偏差都可以从经典近似中的LSC-IVR方法中得到解释。此外，我们还提供了长时间的校正，成功地修正了平衡位置。其次，我们讨论了LSC-IVR方法在模拟吸收光谱中的有效性。我们证明它在单体和二聚体体系中都有很好的结果。利用该方法计算量小的特点，成功地再现了实际复杂系统的合理吸收线型。最后，我们考虑一个具有随机力和摩擦的耗散哈密顿量，产生一种形式的朗之万动力学，其中的传播基于LSC-IVR方法，以研究Marcus理论的出现。我们的结果表明，获得Marcus速率的时域存在一个下界和上界。我们进一步找出了一个适用于不同驱动力的普适机制。
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