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水对Pt和Ru催化剂上丙酮加氢动力学的影响( Effects of Water on the Kinetics of Acetone Hydrogenation over Pt and Ru Catalysts )
BDA B TK A EBGA B MM A JADA B
我们采用了一种结合稳态条件下的反应动力学测量、利用密度泛函理论的电子结构计算和丙酮加氢微观动力学模型的方法，以提供在广泛的反应条件下水对含氧化合物加氢金属催化剂表面的影响的见解。阐明了吸附水分子在不同反应条件下的排斥作用，为制定生物质含氧化合物多相催化过程的速率表达式提供了基础。在氢气、丙酮、水和氦气分压分别为0.51-0.79、0.02-0.13、0.08-0.23、0-0.28atm范围内进行了反应动力学实验。结果表明，水的加入对Ru/C等亲氧金属催化剂在353 K和1 atm下的加氢速率有促进作用，而对Pt基催化剂则没有同样的促进作用。用DFT计算得到的焓和熵对丙酮在Ru上加氢反应的微观动力学模型进行了预测，预测结果与实验观察到的反应级数和活化势垒一致。该模型表明，在Ru上，水辅助羟丙基途径有望成为首选途径，并具有H-OH介导的C3H6OH（即丙酮在H2O介导下的初始加氢形成的羟丙基中间体）加氢制异丙醇(IPA)的速率决定步骤。此外，氢气、丙酮、羟丙基中间体和羟基化合物在Ru表面的分布非常丰富，覆盖率高达85%。通过对加氢反应的计算和实验催化的结合研究，有助于阐明水在金属催化生物质含氧化合物生成化学构件反应中的作用机理。
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