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准石墨碳壳层诱导的Cu约束促进电催化CO2还原C2+产物( Quasi-graphitic carbon shell-induced Cu confinement promotes electrocatalytic CO2 reduction toward C2+ products )
Ji-Yong Kim Deokgi Hong Jae-Chan Lee Hyoung Gyun Kim Young-Chang Joo
为了稳定、高效地电转化为高附加值的化工产品，电化学反应过程中的电催化剂重构是催化剂设计策略中的一个关键问题。在这里，我们报告了一个重建免疫催化剂体系，在该体系中，铜纳米颗粒被一个准石墨C壳层保护。这种C壳层是在Cu上外延生长的，具有准石墨键，是由CO(g)-CO2(g)-C(s)平衡控制的气固反应。准石墨C壳包铜在CO2还原反应过程中是稳定的，为合理的材料设计提供了平台。掺杂p-嵌段元素可以进一步提高C2+产物的选择性。这些元素调节了Cu表面的电子结构和结合性能，从而影响中间结合和CO二聚化势垒。在0.55V（vs RHE）下，B改性Cu对C2H4的法拉第效率为68.1%，C2H4阴极功率转换效率为44.0%。在氮修饰Cu的情况下，在329.2mA/cm2的分电流密度下，C2+选择性提高了82.3%。准石墨C壳具有表面稳定和内元素掺杂的特点，可实现180h以上的稳定CO2-C2H4转化，为可再生能源转化电催化剂的实际应用提供了条件。电催化剂的表面重构是二氧化碳电转化为高附加值化工产品的重要课题。在这里，作者通过使用自形成的准石墨碳壳层保护的铜纳米粒子来稳定地将CO2转化为C2H4来解决这个问题。
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