大气气溶胶中蒎烯氧化产物二聚酯的形成和出现( Formation and occurrence of dimer esters of pinene oxidation products in atmospheric aerosols )

K Kristensen KL Enggrob SM King DR Worton SM Platt R Mortensen T Rosenoern JD Surratt M Bilde AH Goldstein Atmospheric Science

在生物圈对气溶胶的影响和光化学实验(BEARPEX)中收集的烟雾室和环境气溶胶样品中，研究了？？-蒎烯氧化生成羧酸和二聚酯的情况。在低温和高温条件下，在干燥空气中和低NOx浓度下，？？-蒎烯臭氧分解实验证实了两种二聚酯的生成，即蒎基二萜烯酯(MW358)和蒎基蒎基二聚酯(MW368)。蒎基二萜基二聚酯的浓度水平低于假定的第一代氧化产物顺蒎酸和萜烯酸，但类似于第二代氧化产物3-甲基-1,2,3-丁烷三羧酸(MBTCA)和二萜烯酸醋酸酯(DTAA)。在最初的30分钟内观察到二聚酯，表明其结构前体同时快速产生。然而，采样时间分辨率排除了关于气相或颗粒相过程形成的确凿证据。在实验过程中，烟雾室中形成的颗粒的CCN活性表现出适度的变化，随？？值范围为0.06？？？0.09（在过饱和度为0.19%时导出）。在2007年9月和2009年7月的两次季节性不同的野外活动中，在加利福尼亚州内华达山脉黄松林上方收集的环境气溶胶样本中也观察到了蒎基-二萜烯基二聚酯。在2009年运动期间，首次在环境空气中观察到了松酰-松基酯，尽管其浓度低得多，但它与松基-二萜烯基酯的丰度相关，表明它们的形成有相似之处。与2007年相比，2009年气候变暖期间，蒎基二萜烯酯的最大浓度几乎高出10倍，而顺式蒎酸的浓度在两个时期大致相同，且与顺式蒎酸和萜烯酸的水平缺乏相关性，表明蒎基二萜烯酯的形成不受环境丰度的控制。2009年，二萜烯酸的前体DTAA的浓度与二萜烯酸的浓度有很好的相关性，表明二萜烯二聚体的形成与DTAA密切相关。通常，无论是在烟雾室的研究中还是在环境空气气溶胶样品中，在较高的温度条件下，都发现了较高浓度的蒎基-二萜烯酯，并且在夜间相对于白天表现出更高的浓度，这与以前的结果一致。我们认为，蒎基二聚酯的分析为蒎烯氧化过程提供了有价值的信息，并应纳入生物源二次有机气溶胶的形成和光化学老化的研究，特别是在高温下。

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