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二氧化碳和硝酸盐直接电合成甲胺( Direct electrosynthesis of methylamine from carbon dioxide and nitrate )
Y Wu Z Jiang Z Lin Y Liang H Wang
二氧化碳的电化学还原是一种具有吸引力的技术，它以化学形式储存可再生电力，并有可能改变当今碳燃料的利用方式。虽然在烷烃、烯烃和醇的电合成方面取得了成功，但有机氮分子（如烷基胺）的获取仍然是目前电催化所无法实现的。本文报道了在碳纳米管负载的四氨基酞菁钴分子催化剂催化下，在水介质中二氧化碳和硝酸盐在常压条件下转化为甲胺的首次电化学反应。整个反应包括14个电子和15个质子的转移，形成每个甲胺分子，是一个八步催化级联过程，通过两个反应中间体在催化剂表面附近的耦合实现。关键的C-N键形成步骤被发现是硝酸盐还原中羟胺的溢出以及随后的二氧化碳还原中羟胺与甲醛的缩合。本研究提供了一个从无机碳和氮废物中可持续合成烷基胺的成功范例，可为碳中和未来的温室气体减排做出贡献。二氧化碳的电还原提供了一条获得增值燃料和化学品的可持续途径。在这里，作者展示了一个由CO2和硝酸盐生成甲胺的级联反应。随着对多步催化过程的详细了解，目前的发现进一步推动了这项技术的边界。
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