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钴单原子包埋于氮中〥负载型石墨烯用于活化过硫酸盐选择性氧化苯甲醇( Cobalt Single Atoms Embedded in Nitrogen〥oped Graphene for Selective Oxidation of Benzyl Alcohol by Activated Peroxymonosulfate )
J Li S Zhao L Zhang SP Jiang S Liu nitrogen‐doped graphene peroxymonosulfate activation selective oxidation single‐atom catalysts transition metals
开发新型单原子催化剂(SAC)是有机合成中实现原子效率最大化的迫切需要。本文报道了一种高Co含量为4.1wt%的氮掺杂石墨烯(SACO@NG)上的Co基SAC。多种表征结果提示,单分散的Co原子与N原子配位形成稳健高效的催化中心,活化过氧化单硫酸盐(PMS)进行有机选择氧化。研究了SACO@NG/PMS体系对苯甲醇(BzOH)的催化氧化性能,在温和的条件下,180 min内,转化率和苯甲醛选择性均达到90%以上。BzOH的选择氧化过程中既有自由基过程,也有非自由基过程,但非自由基氧化是通过BzOH/PMS在SACO@NG表面的吸附和随后的碳基体的电子转移完成的。本工作为高效过渡金属基单原子催化剂的制备及其在PMS介导的醇选择性氧化中的潜在应用提供了新的见解。
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