聚苯胺负载氧化亚铜磁性可见光催化剂的制备及催化性能研究

赵成 氧化亚铜 聚苯胺 光催化降解 复合材料 半导体纳米催化剂

半导体纳米催化剂具备独特的光电转化性质,在污水治理领域有着广阔的应用前景.氧化亚铜(Cu2O)是半导体催化剂中具有代表性的一种,它在可见光照射下具有很高的光催化活性,但它的缺点是容易发生光腐蚀现象,影响其使用寿命.对于光催化反应,除了要提高光催化性能,还必须提高催化剂的稳定性,并能够用一种简单的方式回收,显然,依靠单一的Cu2O光催化剂很难满足全部要求.聚苯胺(PANI)具有良好的导电性和化学稳定性,在Cu2O表面负载PANI可以提高半导体光催化剂的光生电子-空穴分离效率,进而增强催化剂的性能.因此,本论文的工作是制备Cu2O/Fe3O4和PANI/Cu2O/Fe3O4两种复合光催化剂并分别测试它们的光催化活性,研究内容如下:首先采用Fe3O4纳米微球和Cu Cl2·2H2O为原料,以NH2OH·HCl为还原剂制备具有顺磁性的壳-核型Cu2O/Fe3O4纳米颗粒;以苯胺和对甲苯磺酸(PTS)为反应物,(NH4)2S2O8为引发剂合成PTS掺杂的PANI,并将其溶于N-甲基吡咯烷酮(NMP).将制备出的Cu2O/Fe3O4纳米颗粒分散在上述溶液中,经过12 h的机械搅拌得到PANI负载的Cu2O/Fe3O4复合光催化剂.使用X-射线衍射仪(XRD),透射电子显微镜(TEM),扫描电子显微镜(FE-SEM),固体紫外-可见分光光度计(DRS),傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR),振动样品磁强计(VSM)分别对负载前和负载后催化剂进行表征.以对苯二酚(HQ)为底物研究了Cu2O/Fe3O4的催化性能,考察溶液p H,催化剂的加入量对降解效率的影响和催化剂的使用寿命.以更难降解的对硝基苯酚(PNP)为底物,测试PANI/Cu2O/Fe3O4复合光催化剂的降解效率,通过改变降解条件分析影响光催化降解的因素,测试催化剂的光稳定性.还以HQ为降解物比较Cu2O/Fe3O4和PANI/Cu2O/Fe3O4两种催化剂的光降解效率,实验结果表明负载PANI后的催化剂的降解效率为95%,与负载前相比提高了5%.测试催化剂的稳定性,结果表明经过5次循环降解,催化效率依然维持在较高水平,说明PANI的负载抑制了Cu2O的光腐蚀.以HQ和PNP为底物,分别考察分析Cu2O/Fe3O4和PANI/Cu2O/Fe3O4对HQ和PNP的降解过程动力学模型;研究光催化机理,对催化剂的光生载流子分离机制进行阐述.

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