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通过嵌入在氧化还原聚合物膜中的氢化酶的可逆H2氧化和演化( Reversible H2 oxidation and evolution by hydrogenase embedded in a redox polymer film )
S Hardt S Stapf DT Filmon JA Birrell N Plumeré
高效的电催化能量转换要求器件可逆地起作用,即以最小的过电位传递实质性的电流。氧化还原活性膜可以有效地嵌入和稳定分子电催化剂,但通过膜介导的电子转移通常使催化响应不可逆。本文描述了一种由[FeFe]氢化酶包埋在低电位的2,2′-紫精修饰的水凝胶中的氧化还原活性膜,用于双向(氧化或还原)和可逆氢转化。该催化膜作为H2/O2生物燃料电池的正极材料时,获得了1.16V的开路电压--接近热力学极限的基准值。同样的薄膜也作为一种高能效的阴极材料用于氢气的析出。我们用一个动力学模型解释了催化性质,这表明即使分子间电子转移比催化慢,也可以达到可逆性。这种对可逆性的理解简化了高效稳定的生物电催化膜的设计原则,推进了它们在能量转换中的实现。
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