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催化驱动的人工分子泵( A catalysis-driven artificial molecular pump )
Shuntaro Amano Stephen D. P. Fielden David A. Leigh
所有生物泵都是自主催化剂;它们通过利用催化分解化学燃料所释放的能量来维持细胞的不平衡状态1-3。到目前为止,已经有许多人工分子泵被报道,但它们要么是由光5-10驱动的,要么需要在每个循环中重复顺序地添加试剂或改变电位来操作11-16。在这里,我们描述了一个自主的化学燃料信息棘轮17-20,它在燃料存在的情况下,连续地将冠醚大环从本体溶液泵送到分子轴上,而不需要进一步的干预。该机构利用冠醚在轴上的位置,既促进在穿线时在其后面的屏障附着,又抑制随后的屏障清除,直到环迁移到集水区域。调节这两个过程20、21的动力学使分子机器22-25能够连续地将大环从其在整体溶液中的最低能量状态泵送到轴上的较高能量状态。实验证明了棘轮作用是通过在连续形成和清除势垒的条件下,从大块溶液中连续泵送多达三个大环到轴上。不平衡的[n]轮烷(特征为n至4)只要存在未反应燃料就保持不变,此后环慢慢脱线。利用催化驱动人工分子泵在催化和分子机械的界面上开辟了新的机会、见解和研究方向。一种分子级泵,当存在化学燃料时,其操作由催化过程驱动,只要燃料持续,在操作窗口内是自主的。
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