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多功能中空ZSM5纳米反应器装载可定制的金属催化剂用于选择性氢化反应( Versatile Hollow ZSM5 Nanoreactors Loaded with Tailorable Metal Catalysts for Selective Hydrogenation Reactions )
Bowen Li Kelvin Mingyao Kwok Hua Chun Zeng CO2 utilization selective hydrogenation metal encapsulation heterogeneous catalysis hollow ZSM-5
沸石是化学工业中最常用的材料之一,在不同的应用领域中起着催化剂或催化剂载体的作用。近年来,中空沸石的合成和功能化因其独特的中空形态而引起了人们的广泛关注。在开发更可持续的过程中,中空沸石常常被赋予额外的稳定性、选择性和活性。在此,我们提出了一种分步合成方法制备了一系列具有催化纳米颗粒的复合中空ZSM-5催化剂。首次以Stober SiO2为原料合成了固体ZSM-5晶体。然后通过浸渍法将该固体ZSM-5样品负载过渡金属。在水热条件下,合成了含有受限过渡金属的中空ZSM-5晶体。更具体地说,在中空ZSM-5内部封装过渡金属之后,已经进一步设计了两种不同的方法以允许将贵金属沉积到中空ZSM-5的内腔或外表面上。将空心ZSM-5样品与预合成的Pt纳米粒子混合,在外表面沉积Pt。Pd在中空ZSM-5样品内部的负载是通过Pd离子与内嵌过渡金属之间的电偶置换反应实现的。用液相和气相加氢反应评价了这些反应器型纳米催化剂的催化性能,并说明了它们的组成和结构优点。以ZSM-5壳层为分子筛,对负载Pd的中空ZSM-5样品进行了苯乙烯在4-乙烯基联苯上的液相选择性加氢反应。在气相CO2加氢反应中,Pt的表面沉积提高了C2-C4产物的收率。
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