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氧化还原循环中纳米颗粒系综的外延和形状不均一性( Epitaxy and Shape Heterogeneity of a Nanoparticle Ensemble during Redox Cycles )
Simon Chung Jan-Christian Schober Steffen Tober Daniel Schmidt Andreas Stierle
金属载体外延对纳米粒子的形状和尺寸异质性及其对气体气氛的响应的作用还没有得到很好的探索。本文表明，在超高真空下沉积在MgO(001)上生长的Pd纳米颗粒主要由两个明显的外延取向颗粒组成，每个颗粒对氧化还原循环具有不同的结构响应。在氧化和还原环境下原位获得了X射线互易空间图形。每一种纳米颗粒都有截断的八面体形状，其中大多数在衬底上以立方体对立方体外延生长。较少出现和较大的颗粒，其晶体主轴相对于衬底旋转±3.7°。氧化后，两种粒子的顶面（001）收缩。旋转粒子顶面的相对变化更为明显。这一发现表明，旋转的粒子有较大的传质，形成了较大比例的高折射率小面。在立方体对立方体颗粒的主要小面上，氧化过程导致相当大的应变，从演化到很大程度上不对称的小面散射信号得出结论。在真空退火至973K或氢还原时，形貌和应变响应是可逆的。这些结果对于揭示不同元素的非均质性及其对实际多晶催化剂性能的影响具有重要意义。结果表明，粒子支撑外延与氧化还原循环诱导的形貌变化之间存在一定的相关性。
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