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与液态水云中气体水相反应有关的质量输运考虑( Mass-Transport Considerations Pertinent to Aqueous Phase Reactions of Gases in Liquid-Water Clouds )
SE Schwartz environmental sciences air pollution atmospheric chemistry clouds air-water interactions gases chemical reaction kinetics environmental transport mass transfer water
液态水云中气体的反应对大气污染物的转化具有潜在的重要作用,影响污染物在大气中的传输以及随后的清除和沉积到地表。这些过程包括以下步骤:将试剂气体或气体传质到空气-水界面;界面迁移和局部溶解度平衡的建立;水相内溶解气体的传质;水相化学反应(S1;反应产物的传质和随后可能的气相演化。描述整个过程的速率需要识别限速步骤(或多个步骤)并评估该步骤的速率。对于已知或假定的试剂浓度、液滴尺寸和基本常数,可以通过评价和比较与几个过程相关的特征时间来确定限速步骤,并且可以通过本文概述的方法容易地进行:气相和水相扩散系数;亨利定律系数及其他有关平衡常数;界面传质调节系数;水相反应速率常数。描述了一种图解方法,由此可以确定给定的反应是仅仅由试剂的溶解度和固有的化学动力学控制,还是由上述过程中的一个或另一个过程限制质量传递。在没有质量传递限制的情况下,可以使用平衡试剂浓度对云的整个液态水含量统一评估反应速率。相反,在表明了明显的质量传输限制的情况下,对总速率的评估需要了解和综合表征云的滴大小分布。
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