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接口或兴奋剂吗?Ce在nife层状双氢氧化物水氧化中的作用( Interfacing or Doping? Role of Ce in Highly Promoted Water Oxidation of NiFe-Layered Double Hydroxide )
M Liu KA Min B Han LYS Lee cerium hydroxide nanoparticles interface engineering NiFe-LDH oxygen evolution reaction transition metal doping
过渡金属层状双氢氧化物（LDHs）的表面工程为提高其对析氧反应(OER)的催化活性提供了一条有效途径。然而，原子掺杂或与外源原子的非均匀界面的潜在机制仍然不清楚。本文报道了一个均匀掺杂Ce（CeNiFe-LDH）并与Ce(OH)3(Ce@NiFe-LDH）界面的NiFe-LDHs的实例研究，利用X射线光电子能谱、电化学拉曼光谱和第一性原理密度泛函理论(DFT)计算，阐明了它们的电子调制、活性中心的原位演化和催化反应机理。结果表明，Ce和Fe原子作为电子受体，促进Ni3+/4+在NiFe-LDH中的耦合氧化，催化剂中活化的氢氧化物相对水氧化具有较好的催化活性。尤其是Ce@NiFe-LDH在负载Ce(OH)3与基体之间的电子转移更强，催化活性优于CeNiFe-LDH。DFT计算提供了Ce诱导的NiFe-LDH表面电荷重分布的原子分辨率清晰图像，最终导致提高OER催化活性的最佳自由能景观。
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