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利用水氧化过程中生成的中间体选择性活化丙烷( Selective Activation of Propane Using Intermediates Generated during Water Oxidation )
H Zhang C Li Q Lu MJ Cheng WA Goddard
轻质烷烃的电化学转化为高值含氧化合物为这些碳氢化合物的生态友好利用提供了一条诱人的途径。然而，由于C-H键断裂的高能垒，在环境条件下的这种转化仍然是非常困难的。本文以水氧化过程中生成的活性中间体为氧化剂，对丙烷在一系列单原子合金上的部分氧化进行了理论研究。我们表明，通过控制电位和pH值，可以在水氧化条件下保持稳定的表面氧原子。表面氧对C-H键断裂的自由能垒可达0.54eV，在室温下很容易克服。我们的计算确定了三个有希望的表面作为有效的丙烷氧化催化剂。我们的补充实验证明了丙烷在掺镍金表面的部分氧化为丙酮。我们还计算了导致丙酮生成的步骤。这些研究表明，利用水氧化过程中产生的中间体作为氧化剂的概念为电催化剂的设计提供了一种有效地将碳氢化合物转化为附加值化学品的策略。
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