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单原子铜固定化MXene (ti3c2cl x)的第四系MAX相选择性蚀刻高效CO 2电还原制甲醇( Selective Etching Quaternary MAX Phase toward Single Atom Copper Immobilized MXene (Ti 3 C 2 Cl x ) for Efficient CO 2 Electroreduction to Methanol )
Q Zhao C Zhang R Hu Z Du S Yang carbon dioxide reduction reaction electrocatalysis MXenes selective etching single atom catalysts
单原子催化剂由于其良好的几何结构和电子结构,对各种化学反应具有良好的电催化活性。本文利用含Al和Cu产物的饱和蒸气压的不同,通过选择性刻蚀四元MAX相(Ti3(Al1-xCu x)C2)中的杂化A层(Al和Cu)来制备单原子铜固定化的MXene,用于CO2电催化还原制甲醇。在杂化A层中对Al进行选择性刻蚀后,Cu原子被很好地保留,同时通过Cu-O键固定在最外层Ti(表示为Ti3C2Cl x)上的具有主要表面官能团(Cl x)的MXene上。结果表明,所制备的单原子Cu催化剂具有较高的法拉第效率,产CH3OH的法拉第效率为59.1%,并表现出良好的电催化稳定性。在同步辐射X射线吸收光谱分析和密度泛函理论计算的基础上,发现电子结构不饱和的单原子Cu(Cu+,0~(2))对CO2高效电催化还原为CH3OH的速率决定步骤(HCOOH*转化为吸收的CHO*中间体)提供了低能垒。
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