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甲烷非氧化转化用硅限制单原子催化剂的筛选( Screening silica-confined single-atom catalysts for nonoxidative conversion of methane )
SY He TH Li ZQ Huang Y Liu CR Chang
单原子铁催化剂(FeSiO2)用于甲烷直接转化为烯烃、芳烃和氢气，是甲烷非氧化转化(NCM)领域的一个突破。然而，催化剂的优化仍然是工业应用的需要。本文选择了Sc、Ti、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Y、Zr、Nb、Mo、Tc、Ru、Rh、Pd、Ag、Hf、Ta、W、Re、Os、Ir、Pt和Au等25种过渡金属代替中心Fe原子，筛选出较好的单原子NCM催化剂。以甲烷的吸附能、离解能、阻隔能等活化甲烷的性能作为筛选指标，首先筛选出MnSiO2、FeSiO2、WSiO2、ReSiO2。这四种催化剂在甲烷活化上的显著表现归因于其独特的几何结构和中心金属的dz2轨道跨越费米能级，有利于甲烷与催化剂之间的相互作用。综合考虑甲烷制乙烯的催化性能，最终选择WSiO2作为NCM催化剂，其速率决定势垒最低，为1.62eV，总催化循环的自由能跨度最小(1.06eV)。
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