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特别稳定的溶胶固定化Pd/SBA-15催化剂用于甲烷燃烧( Exceptionally stable sol-immobilization derived Pd/SBA-15 catalysts for methane combustion )
PR Murthy JC Zhang WZ Li
Pd基催化剂对于甲烷燃烧是有效的,但由于烧结效应,在高温下是不实用的。本文报道了用溶胶固定化(SI)方法代替传统的初始润湿浸渍(IWI)方法制备的热稳定的Pd/SBA-15催化剂。Pd/SBA-15-Si样品在800°C空气中老化3天后,SBA-15孔道中的Pd纳米颗粒仍保持5 nm的小尺寸,而Pd/SBA-15-IWI样品中的Pd纳米颗粒在表面聚集成大于10 nm的颗粒。热稳定的Pd/SBA-15-Si确实表现出优异的低温甲烷燃烧催化活性,T50为300°C,T90为350°C,循环操作稳定性高,远优于Pd/SBA-15-IWI催化剂。水热处理Pd/SBA-15-Si催化剂使Pd部分重新分散,形成1.6nm的小颗粒,但催化活性略有下降。反应物混合物中的水蒸气对Pd/SBA-15-Si催化剂的催化活性有负面影响,可能是由于H2O对O2/CH4的竞争吸附。Pd纳米粒子的粒径对催化性能有重要影响,其中粒径为5 nm的Pd纳米粒子的催化活性最高。最后研究了催化剂在CO2存在下的催化活性。这一工作可能有助于在苛刻条件下利用多孔材料设计稳定的金属催化剂。
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