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富镍阴极固态锂金属电池用整体定向通道耐高压共价有机骨架电解质( High-Voltage Tolerant Covalent Organic Framework Electrolyte with Holistically Oriented Channels for Solid-State Lithium Metal Batteries with Nickel-Rich Cathodes )
Chaoqun Niu Wenjia Luo Chenmin Dai Chengbin Yu Yuxi Xu Solid-state Electrolyte Covalent-Organic Framework One-Dimensional Channels Oriented Transfer Paths High-Voltage Performance
开发高离子电导率、宽电化学窗口和高机械强度的固态电解质是实现高能致密固态金属锂电池的关键。共价有机骨架（COFs）由于其高度可调谐的分子结构和理想的有序的离子迁移通道而引起了人们的极大兴趣。本文首次设计并合成了具有整体取向沟道结构的柔性耐高压COF SSE薄膜，用于富镍正极固态锂金属电池(NMC811)。通过合理地引入亲锂基团和电化学稳定的喹啉芳香环键，所制备的COFs具有很大的带隙和超低的HOMO值（真空下为-6.2eV),氧化稳定性最高，可达5.6V（相对于Li+/Li）。在预热条件下进行方便的机械组装，获得的柔性COF SSE薄膜沿（001）面整体取向排列，在60°C下离子电导率可达1.5×10-4scm-1,具有优异的机械强度，杨氏模量高达10.5GPa。通过分子动力学模拟，发现锂离子在该COF SSE中的传输具有方向性的跳跃路径和快速的漂移速度。利用这种COF SSE薄膜，以NMC811为负极组装全固态锂金属电池，其循环性能稳定超过400次，库仑效率高(>99%)，并能经受折叠等滥用测试。
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