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氢键供体功能化的多离子液体用于二氧化碳向环状碳酸酯的高效协同转化( Hydrogen bond donor functionalized poly(ionic liquid)s for efficient synergistic conversion of CO2 to cyclic carbonates )
H Gou X Ma Q Su L Liu T Ying W Qian L Dong W Cheng
开发无金属、高效、可循环利用的催化剂对于将CO2转化为循环碳酸酯等高附加值产品起着至关重要的作用。本文通过自由基聚合将氢键给体(HBD)基团引入到聚离子液体中，成功地将HBD与离子液体结合成一种多相催化剂。HBD能与羟基功能化的离子液体协同活化环氧化物，有效地催化CO2环加成为环状碳酸酯。碳酸丙烯酯(PC)的收率达到94%（在105 oC,2 MPa CO2,3 h）,远远超过未官能化的聚离子液体（PC收率72%）,甚至接近本体离子液体（PC收率95%）。HBD功能化的聚离子液体（HPILs）在5次运行后表现出良好的可回收性，并提供了较宽的底物范围。根据实验结果,1H NMR谱和密度泛函理论(DFT)计算表明,甲基丙烯酸2-羟乙酯(HEMA)和ILs的羟基与环氧化物形成强氢键,促进了环氧化物的开环过程,并提出了可能的HBD和亲核阴离子协同催化机理。该方法为聚离子液体的绿色技术和利用开辟了一条崭新的途径。
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