阴离子交换膜直接氨燃料电池用高性能氨氧化催化剂( High-performance ammonia oxidation catalysts for anion-exchange membrane direct ammonia fuel cells )

Y Li HS Pillai T Wang S Hwang Y Zhao Z Qiao Q Mu S Karakalos M Chen J Yang

低温直接氨燃料电池（DAFCs）以碳中和氨为燃料，由于氨的能源成本低、易于运输和储存、用途广泛等优点，近年来受到越来越多的关注。然而，目前的DAFC技术受到阳极氨氧化反应(AOR)动力学缓慢的限制。采用声化学辅助合成方法，将平均粒径为2.3±0.2nm的三元PtIrZn纳米粒子高度分散在氧化铈(CeO2)和咪唑分子筛骨架-8(ZIF-8)衍生碳(PtIrZn/CeO2-ZIF-8)的二元复合载体上。PtIrZn合金具有CeO2提供的丰富的OHad和ZIF-8多孔碳（比表面积为600 m2 g1)提供的均匀的颗粒分散性，在碱性介质中对AOR表现出高效的催化活性，优于工业PTIR/C。旋转圆盘电极(RDE)结果表明，室温下PTIR/C催化剂的起始电位较可逆氢电极低(0.35vs.0.43V)，活化能较PTIR/C催化剂低(36.7vs.50.8kJmol1)。用高性能氢氧化物阴离子交换膜组装PTIRZn/CeO2-ZiF-8催化剂制备了碱性DAFC,其峰值功率密度达到91 mW cm2。与水电解质不同，载体在改善离聚体在阳极中的均匀分布和质量传递方面起着至关重要的作用。以羧基官能化碳纳米管（CNT-COOH）为阳极，在二氧化硅(SiO2)上制备了PtIrZn纳米粒子。峰值功率密度显著提高，达到314 mW cm2。密度泛函理论计算表明，PtIr合金中的Zn原子可以使*NH2脱氢为*NH1的理论极限电位降低0.1V，这可能是由于Zn调制的Pt-Ir d带上移，促进了N-H键的断裂。

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