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可见光能催化与分子氢形成弱化学键( Visible light enables catalytic formation of weak chemical bonds with molecular hydrogen )
Yoonsu Park Sangmin Kim Lei Tian Hongyu Zhong Paul J. Chirik
在热力学势或热力学势附近合成弱化学键是化学中的一个基本挑战,应用范围从催化到生物到能源科学。利用分子氢进行质子耦合电子转移是合成弱元素氢键的一种有吸引力的策略,但其固有热力学对反应活性提出了挑战。本文描述了直接光催化合成金属酰胺和金属酰亚胺配合物的极弱元素氢键,以及键解离自由能低至31kcal mol1的有机化合物。这种方法的关键是发色氢化铱光催化剂的双功能行为。分子氢的活化发生在基态,由此产生的氢化铱获得可见光,使得在热力学势附近自发形成弱化学键,而没有副产物。光物理和机械学研究证实了基于自由基的反应途径,并突出了这种光驱动方法在促进新催化化学方面的独特性。在热力学势或热力学势附近形成弱化学键是化学合成和催化中的一个挑战。一种双功能氢化铱催化剂现在已经被发现,它吸收可见光,并促进质子耦合电子转移到一系列衬底上--产生元素氢键--使用二氢作为末端还原剂。
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