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水溶性锌卟啉和甲酸脱氢酶系统在可见光驱动下用电子介导的氨基和氨甲酰基团修饰的紫精还原CO2为甲酸( Visible-light driven reduction of CO2 to formate by a water-soluble zinc porphyrin and formate dehydrogenase system with electron-mediated amino and carbamoyl group-modified viologen )
A Miyaji Y Amao
研究了水溶性四苯基卟啉四磺酸锌(ZnTPPS)、波氏念珠菌甲酸脱氢酶(CbFDH)和1-氨基甲酰基-4,4联吡啶盐(ACBP)为电子介质,在三乙醇胺(TEOA)为电子给体的条件下,可见光驱动CO2还原生成甲酸盐。为了提高ACBP与CBFDH的亲和力,以氨基和氨基甲酰基的4,4联吡啶盐的形式制备了ACBP。用光化学和电化学方法对ACBP的性质进行了表征。通过简单对接模拟,估算了单电子还原ACBP(ACBP+)与CbFDH的亲和力。通过对接模拟,推测ACBP+与NAD+类似,在CbFDH的基底结合口袋附近结合。在TEOA存在下,ZnTPPS敏化可见光驱动的ACBP还原反应中,ACBP还原成ACBP+的产率可达95%以上。用TEOA、ZnTPPS、ACBP和CbFDH组成的体系进行CO2还原制甲酸,计算出ACBP和CbFDH的周转量分别为0.17和15.2H。
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