添加石墨和Fe2O3对镁基储氢材料水解动力学的影响( The Effect of Graphite and Fe2O3 Addition on Hydrolysis Kinetics of Mg-Based Hydrogen Storage Materials )

K Yang H Qin J Lv R Yu M Wang

本文采用磁磨加氢的方法，在MgH2粉体中引入石墨和Fe2O3。成功制备了MgH2-5wt.%C和MgH2-5wt.%C-5wt.%Fe2O3复合储氢材料。利用XRD、SEM等手段对材料的物理结构进行了分析和表征，并系统研究了石墨和Fe2O3对MgH2水解的影响。结果表明，MgH2-C-Fe2O3复合粉体在城市饮用水中的释氢速率最快，转化率最高。石墨和Fe2O3能有效降低MgH2水解反应的活化能，改善MgH2的水解动力学。石墨和Fe2O3的协同作用能显著提高MgH2的水解转化率，改善水解动力学。1.引言由于石油等化石燃料的开发和使用所造成的环境污染日益严重，研究和使用绿色清洁能源日益成为社会关注的焦点[1-3]。氢气是一种理想的清洁能源，其能量密度（142兆焦耳千克）是汽油的3倍，燃烧产物只有水[4]。在过去的几十年里，商品氢气大部分是通过天然气的部分氧化和煤气化得到的[5]，消耗石化能源造成一定的环境污染。近年来，水解制氢技术以其工艺简单、反应条件温和、安全、清洁、高效等优点成为一个新的研究热点[6-8]。研究人员已经报道了几种水解制氢的材料，如金属[9]，金属氢化物[10，11]，硼氢化物[12-14]。在所有的储氢材料中，MgH2具有储氢量大(7.6wt.%)、理论水解产氢量高（15.2wt.%)的优点。近年来，备受科研人员关注。MgH2与水反应可以得到氢气，反应方程为:MgH2的水解反应不苛刻，在室温下与水接触可以自发进行。然而，在水解过程中，未反应的MgH2表面可以形成钝化层，阻止水扩散到内部，从而使水解从高速反应阶段迅速停止。小岛等人。[15]报道MgH2水解在市政饮用水中1小时的氢转化率不足30%，阻碍了MgH2的实际应用。为了改善MgH2水解转化率低的问题，已有许多研究报道，如将MgH2的粒径减小到纳米级[16，17]以及使用其他水溶液（如酸溶液[18]和盐溶液[19-21])来防止Mg(OH)2钝化层的产生。此外，通过球磨等方法在MgH2中加入氯化物[22]、金属氢化物[23、24]、碳材料[25、26]、金属氧化物[27、28]等，也能显著改善MgH2的水解动力学性能。例如，Yang等人。[28]研究了TiO2、MgAl2O4和Fe对MgH2水解性能的影响。作为两性氧化物，TiO2可以降低MgH2周围的pH值，从而提高MgH2的水解性能；MgAl2O4对MgH2的水解有催化作用；Fe作为原电池的阴极，降低了MgH2水解反应的活化能。阿瓦德等人。[26]采用球磨法研究了碳材料、金属(Ni、Fe和Al）和金属氧化物(Nb2O5和V2O5)对镁基材料水解的影响；结果表明，Mg-5wt.%C-5wt.%Ni的水解速率最好（2分钟内产氢量为理论产氢量的95%）,水解活化能最低（14.34kJ mol）。事实证明，碳伴侣

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