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具有高选择性硝基苯加氢生成n -苯基羟胺的羟基修饰聚合氮化碳( Hydroxyl-group-modified polymeric carbon nitride with the highly selective hydrogenation of nitrobenzene to N-phenylhydroxylamine under visible light )
L Pei H Tan M Liu R Wang X Gu X Ke J Jia Z Zheng
通过调节催化剂的表面性质来控制反应的选择性是一种很有吸引力的方法。本体聚合氮化碳在硝基苯还原反应中N-苯基羟胺产率较低，主要是由于缩合副反应不可控。因此，调整催化剂结构是解决上述问题的关键。本文通过简单的水热处理制备了-OH基团修饰的聚合物氮化碳。在聚合物氮化碳表面引入-OH基团取代末端氨基(-NH2)，使反应速率提高3倍，同时对N-苯基羟胺有较高的选择性（约80%）。通过密度泛函理论(DFT)计算，发现引入的-OH基团有利于硝基苯的吸附。它还可以降低光诱导电子空穴对的复合速率，从而加速异丙醇的光催化氧化，提供更多的质子参与氢转移过程。此外，-OH修饰后导带位置的升高将提供高能的光生电子，促进硝基苯的还原。这些都是保证N-苯基羟胺高选择性生产的重要条件。本文的研究不仅为聚合物氮化碳的改性提供了一种简单、绿色的途径，而且为选择性加氢的进一步研究提供了依据。
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