载体酸度对沸石负载铜铁催化剂上合成气转化为高级醇的影响

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作者：scidown 发布时间：2021-07-18 16:37:52 文章标题：

载体酸度对沸石负载铜铁催化剂上合成气转化为高级醇的影响( Impact of carrier acidity on the conversion of syngas to higher alcohols over zeolite-supported copper-iron catalysts )

文章作者：

HT Luk C Mondelli S Mitchell D Curulla Ferré JA Stewart J Pérez–Ramírez CO hydrogenation Higher alcohols synthesis Copper-iron catalysts MFI zeolites Acidity Porosity Reaction network

文章简述：

与目前的工业路线相比，通过CO加氢实现大规模合成高级醇(HA)的催化剂具有更高的可持续性，但基础认识有限，阻碍了催化剂的开发。研究了MFI沸石载体的酸性和孔隙率对CuFe催化剂性能的影响。在较高浓度的Brnsted-酸位点上观察到活性和产物分布的显著变化，而具有类似尺寸和分布的金属颗粒的材料的分级载体结构不会产生相关的变化。在Si/Al体积比为40的沸石上分别加入甲醇、初级和次级HA以及碳氢化合物，发现酸度极大地促进了共聚烯烃水化生成次级HA。如果需要这样的产物，酸性载体是有吸引力的，但对提高HA产率来说是次优的。事实上，对初级HA的选择性也随之受到阻碍，因为它们部分脱水成烯烃，烯烃可以再水合成次级HA，但主要经历偶合反应，然后加氢和裂解成烷烃，并且CO转化率降低。以离子交换法、沉积法和它们的结合为研究策略，加入K作为促进剂，其中第二种促进剂更好，将HA的选择性从33%提高到43%,同时显著降低了CO₂的选择性（2%）。结果表明，如果将沸石串联用于生产高烯烃率的催化剂，可以分离正酸性效应，因为后者的水合生成二级HA比其他平行反应占优势，总体上提高了总HA产率。

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