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非晶态磷化钴对高效锂硫电池多硫化物约束和电化学动力学的增强( Enhancing Polysulfide Confinement and Electrochemical Kinetics by Amorphous Cobalt Phosphide for Highly Efficient Lithium–Sulfur Batteries )
R Sun Y Bai M Luo M Qu K Sun cathodes lithium−sulfur batteries electrochemical kinetics cobalt phosphide amorphous materials
锂硫电池的穿梭效应和缓慢的氧化还原动力学严重阻碍了锂硫电池的应用。本文设计了在氧化石墨烯-多壁碳纳米管（rGO-CNT-CoP(a))上生长的非晶态磷化钴作为硫主体来克服上述瓶颈。通过系统实验和密度泛函理论(DFT)计算，研究了非晶态磷化钴(CoP)与晶态CoP在多硫化锂（LiPSs）表面吸附和转化率方面的差异。非晶态CoP不仅增强了LiPSs的化学吸附，而且大大促进了LiPSs的液相转化以及Li2S的成核和生长。DFT计算表明，非晶态CoP对LIPSS具有较高的结合能和较低的扩散能垒。此外，非晶态CoP在费米能级附近的能隙减小，吸附LiPSs的电子浓度增加。这些特性有助于增强化学吸附能力和加速氧化还原动力学。同时，制备的S/RGO-CNT-CoP(A)电极在2℃下的初始容量为872 mAh g-1,循环200次后的初始容量为617 mAh g-1,具有良好的循环稳定性。特别是在高硫负载(5.3mgcm-2)和贫电解质(E/S=7μLe mg-1S)条件下，其电化学性能优异。本工作开拓了非晶材料的应用潜力，为开发高效锂硫电池做出了贡献。
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