纳米PdFe合金组装膜作为酸性和碱性溶液中析氢的高效电催化剂( Nano PdFe Alloy Assembled Film as a Highly Efficient Electrocatalyst toward Hydrogen Evolution in Both Acid and Alkaline Solutions )

H Chen M Yuan C Zhai L Tan Y Zhu surface morphology electronic structure nanoassembled film PdFe alloy hydrogen evolution reaction

本工作在高强磁场作用下，采用高真空磁控溅射法制备了一系列不同配比的纳米PdFe合金薄膜电极。其中，Pd3Fe合金膜电极具有最佳的析氢活性，它显著改变了Pd的吸氢性能(Had)和吸收性能(Habs)。Pd3Fe是一种纳米组装膜，由许多微小的纳米片连接在一起。Pd3Fe电极的电化学表面积分别是Pd/C和Pd电极的13倍和7倍。同时，Pd和Fe形成了合金结构。Pd3Fe合金的（111）面明显正移，晶胞受到压缩。XPS分析证实了Pd与Fe之间的电子关系。DFT计算还表明，Pd3Fe表面的ΔGH*比Pd明显减小。降低H在Pd表面的解吸能有利于提高电催化性能。在0.5M H2SO4和1.0M KOH中，Pd3Fe电极的HER活性均超过了Pd/C、Pd和Pt/C电极。在-0.2V的1.0M KOH中，Pd3Fe电极的HER活性分别是Pd/C、Pd和Pt/C电极的20、1.9和3.1倍。在0.5M H2SO4中，Pd3Fe电极的HER活性分别是Pd/C、Pd和Pt/C电极的6、3.5和1.6倍。Pd3Fe膜电极在酸性和碱性溶液中的Tafel斜率分别为45.3mVdec-1和43.3mVdec-1。Tafel斜率的计算结果表明，Pd3Fe膜电极上HER的形成机制符合Volmer-Heyrovsky途径，Heyrovsky步骤是速率决定步骤。本文研制的Pd合金电极在酸性和碱性溶液中均超过了市售Pt/C电极，使其更具实用性。

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