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吡啶- n - mo键合在环境氮还原协同电催化中的主导作用( Identifying the Dominant Role of Pyridinic-N–Mo Bonding in Synergistic Electrocatalysis for Ambient Nitrogen Reduction )
Xian-Wei Lv Xiao-Lu Liu Yu-Jun Suo Yu-Ping Liu Zhong-Yong Yuan
在电化学氮还原反应(NRR)中，过渡金属(TM)化合物与氮掺杂碳材料的杂化是提高电催化剂活性和稳定性的有效途径。然而，到目前为止，这种所谓的协同电催化NRR的基本机制还不清楚。尤其是，在与TM配合时，吡啶氮和吡咯氮的哪个构型对这种协同作用起主要作用仍然不清楚。本文研制了一种与N掺杂碳偶联的自组装三维1T相MoS2微球（简称MoS2/NC)，在中性介质中表现出令人印象深刻的NRR性能。MoS2和N掺杂碳的杂化通过优化催化剂的电子传递，协同提高了NRR效率。酸化/封闭/中毒实验揭示了吡啶-N-Mo键而不是吡咯-N-Mo键在协同增强NRR电催化中的决定性作用。基于电化学的原位傅里叶变换红外光谱（in Sition FTIR）技术深入研究了吡啶-n-MoS2位点在NRR电催化中的重要作用，并从分子水平上进一步揭示了NRR电催化机理（缔合途径）。
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