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具有双活性位的金属-有机骨架的高选择性co2电还原到c2h4( Highly Selective CO 2 Electroreduction to C 2 H 4 Using a Metal–Organic Framework with Dual Active Sites )
Xiao-Feng Qiu Hao-Lin Zhu Jia-Run Huang Pei-Qin Liao Xiao-Ming Chen
从CO2到C2H4的转化对于能源和环境的发展是重要的,但是*CO中间体的氢化和C-C偶联步骤的高能垒倾向于导致C1化合物作为主要产物,从而限制C2H4的产生。在这里,我们报道了一种金属有机框架(表示为PcCu-Cu-O),由2,3,9,10,16,17,23,24-八羟基酞-氰基)铜(II)(PcCu-(OH)8)配体和方形平面CuO4节点组成,作为CO2到C2H4的电催化剂。与离散分子铜-酞菁(C2H4的法拉第效率(FE)=25%)相比,PcCu-Cu-O在0.1 M KHCO3溶液中在-1.2 V的电位下表现出更高的将CO2电催化还原为C2H4的性能,FE为50(1)%,电流密度为7.3 mA cm-2,代表了迄今为止报道的最佳性能。原位红外光谱和对照实验表明,增强的电化学性能可归因于CuPc单元和CuO4单元之间的协同效应,即共产生位点(CuO4位点)上的CO可以有效地迁移并与吸附在C2H4产生位点(CuPc)上的*CO中间体二聚化,从而提供较低的C-C二聚化能垒。
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