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氩基质隔离条件下CH3、CH2D、CHD2和CD3自由基的高分辨EPR和量子效应( High-Resolution EPR and Quantum Effects on CH3, CH2D, CHD2, and CD3 Radicals under Argon Matrix Isolation Conditions )
Tomoya Yamada Kenji Komaguchi Masaru Shiotani Nikolas P. Benetis Anders
在4.2-40K温度范围内，通过对含0.2mol%CH4的Ar基体的X射线辐解，在Ar基体中观察到了具有天然丰度的CH3、13CH3甚至CH2D自由基的高分辨EPR谱。用CD4和CH2D2代替CH4,在类似条件下分别获得了CD3和CHD2自由基的高分辨EPR光谱。在较低温度下，由于量子效应，这些自由基的EPR线形状以强度反常的超精细(hf)图形为主。泡利原理与D3点群对称性相结合，使得α-质子-和α-氘旋翼谱的EPR跃迁得到了有趣的排除。与β-质子甲基>•C-CH3相比，hf耦合是各向异性的，不存在旋转阻碍势垒。相应的各向同性β-质子甲基转子[Sørnes,A.R；Benetis,N.P.Chem.Phys.1998,226,151]1的“E”线不在它们的规则位置上。在最低的实验温度下，氘转子给出了一个特殊的光谱，即一个极强的中心单重态叠加在一个弱得多的快速运动光谱上。这些量子效应是由于至少两个相同的费米子或玻色子的hf相互作用的各向异性和交换对称性引起的自旋-旋转耦合。实验结果与三维自由量子转子运动模型一致。
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