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单分子催化等离子体光催化中间产物活化能的识别与速率限制步骤( Single Molecular Catalysis Identifying Activation Energy of Intermediate Product and Rate-Limiting Step in Plasmonic Photocatalysis )
D Li
等离激元介导的光催化为太阳能的获取提供了一种新的策略。确定等离激元光催化反应的速率决定步骤及其活化能，对于理解热载体的贡献，合理设计具有高光催化效率和催化性能的催化剂具有重要意义。然而，由于缺乏能够捕获中间产物的时空分辨率的研究工具，这仍然是一个挑战。在本工作中，我们使用单分子荧光方法研究了一种局域表面等离子体共振(LSPR)增强的具有亚翻转分辨率的光催化反应。通过引入变温作为等离子体光催化反应的独立参数,明确区分了中间产物生成、产物生成和产物解离等串联反应步骤的活化能,发现中间产物生成是光催化反应的限速步骤。等离子体激元提高催化性能的主要原因是其降低了中间体生成的活化能。本研究为等离子体增强光催化中的光化学能量转换途径提供了新的认识，为设计高性能等离子体催化剂提供了新的思路。
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