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电子分子结中活化速率化学过程的第一通过时间理论( First-passage time theory of activated rate chemical processes in electronic molecular junctions )
RJ Preston MF Gelin DS Kosov
受限的纳米尺度空间、电场和隧穿电流使分子电子结成为发现新的、非平衡化学反应的实验装置。结合Keldysh非平衡格林函数对电子的处理、Fokker-Planck对反应坐标的描述和Kramers首次通过时间的计算，发展了电流激活化学反应的反应速率理论。NEGF提供了绝热势、扩散系数和温度，并与反应坐标有局部关系。利用Van Kampen的Fokker-Planck方程,描述了一个布朗斯粒子在具有位置依赖的摩擦系数和扩散系数的非均匀介质中在外势中运动的情况,得到了首次通过时间的解析表达式。该理论被应用于几种输运场景：具有单一反应坐标相关分子轨道的分子结和模型双原子分子结。我们证明了Landauer喷灯效应的自然出现是构型相关粘度和扩散系数之间相互作用的结果。当考虑化学反应速率时，由于电流引起的键形变和局部加热是决定反应速率的因素；其中每一个都是由系统内高度可调的参数引起的。
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