由CO2和H2通过C-C键生成合成C2+化合物( Synthesis of C2+ Chemicals from CO2 and H2 via C-C Bond Formation )

BBA Bediako Q Qian B Han

全球变暖的严重性要求采取紧急的CO2减缓战略。值得注意的是，CO2是一种廉价、丰富、可再生的碳源，其化学转化已引起社会的高度关注。由于CO2处于C原子的最高氧化态，CO2的氢化是将其转化为有机化学品的基本手段。随着可再生资源电分水制氢技术的迅速发展，利用CO2和H2的反应变得越来越重要。在过去的几十年里，CO2加氢的进展大多集中在C1产物的合成上，如CO、甲酸及其衍生物、甲醇、甲烷等。在许多情况下，含有两个或两个以上碳(C2+)的化学物质更为重要。然而，由CO2和H2合成C2+化学品要困难得多，因为它涉及受控氢化和同时形成C-C键。因此，对这一课题的研究具有重要的科学意义和现实意义。近年来,我们针对这一问题,成功地合成了包括羧酸、醇类和液态烃类在内的碱性C2+化合物,并在此过程中发现了几个重要的新反应和新的反应途径。1.我们发现了一种由甲醇、CO2和H2合成乙酸的反应，这种反应不同于人们熟知的甲醇羰基化反应。我们还发现了一种C3+羧酸的合成反应，它是利用醚与CO2和H2反应，通过烯烃作为中间体进行的。在新反应的基础上，我们通过引入各种胺类化合物实现了乙酰胺的合成，这对于进一步开发以二氧化碳为原料制备各种特殊化学品的催化方案具有启发意义。2.我们设计了一系列均相催化剂来加速CO2加氢制C2+醇。在多相催化CO2加氢反应中，我们发现了水对C2+醇合成的促进作用。我们还开发了一系列利用CO2和H2与甲醇、二甲醚、芳基甲醚、木质素、多聚甲醛等底物反应生产乙醇的路线。3.我们设计了一种可以在200°C直接将CO2氢化为C5+烃类的催化剂，而不是通过传统的CO或甲醇中间体。我们还设计了一条耦合均相催化和多相催化的路线，在180°C时获得了优异的结果。

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