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基于计算酶重新设计的不对称水胺化C-N裂解酶平台的开发( Development of a versatile and efficient C–N lyase platform for asymmetric hydroamination via computational enzyme redesign )
Yinglu Cui Yinghui Wang Wenya Tian Yifan Bu Bian Wu
尽管C-N键普遍存在于天然产物、药物和农用化学品中，但具有高原子效率和对映选择性的生物催化剂仅限于少数几种特定的酶。特别是氨裂解酶已经成为通过氢化胺化形成C-N键的有力催化剂。然而，由于氨裂解酶的合成范围较窄，其应用受到了很大的限制。本文报道了一种高特异性氨裂解酶-天冬氨酸酶的计算重新设计，以得到具有非天然亲核和亲电分子交叉相容性的C-N裂解酶。非正则氨基酸（ncAAs）的转化率高达99%，区域选择性>99%，对映体选择性>99%。该方法在工业相关的协议下是可扩展的（以千克级合成为例），并且可以容易地集成到级联反应中（以N-1和C-4取代的？-内酰胺的合成为例）。这种多功能高效的C-N裂解酶平台支持ncAAs及其衍生物的制备，并将在合成生物学中呈现机会。氨裂解酶是通过氢化胺化形成C-N键的有力催化剂，但其合成范围较窄。现在，通过对天冬氨酸酶的计算重新设计，开发了一种C-N裂解酶，该酶显示了非天然亲核试剂和亲电试剂的交叉相容性，扩大了合成范围。
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