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由大而灵活的手性N -杂环卡宾激活的动力学拆分低温Ni - Catalyzed CN交叉偶联( Low‐Temperature Ni‐Catalyzed CN Cross‐Coupling via Kinetic Resolution Enabled by a Bulky yet Flexible, Chiral N‐Heterocyclic Carbene )
ZC Wang PP Xie Y Xu X Hong SL Shi low temperature asymmetric catalysis C-N coupling NHC ligand nickel
过渡金属催化的CN交叉偶联使胺的结构发生了革命性的变化。尽管多代配体的创新来调节金属中心的反应活性，用于芳基卤化物低温对映选择性胺化的配体仍然是催化剂工程中梦寐以求的目标。促进一个基元反应的设计往往会在其他步骤产生瓶颈。我们报道了一个前所未有的低温（低至℃），对映选择性镍催化的氯代芳基化合物与空间位阻仲胺通过动力学拆分过程（s因子>300)的CN交叉偶联反应。该方法利用一种体积庞大但具有柔性的手性N-杂环卡宾(NHC)配体，以低势垒驱动氧化加成和还原消除，并控制对映体的选择性。计算研究表明，C2:对称手性配体上的多个Sigma键的旋转适应了催化过程的变化需要。我们希望这种设计能广泛应用于不同的过渡态，以实现其他具有挑战性的金属催化不对称交叉偶联反应。
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